(19)中华人民共和国国家知识产权局
(12)发明专利申请
(10)申请公布号 CN 106809818 A(43)申请公布日 2017.06.09
(21)申请号 201611184776.9(22)申请日 2016.12.20
(71)申请人 柯良节
地址 中国沙田火炭穗禾路1号丰利工
业中心10楼5室(72)发明人 柯良节
(74)专利代理机构 深圳市神州联合知识产权代
理事务所(普通合伙) 44324
代理人 赵胜男(51)Int.Cl.
C01B 32/184(2017.01)C01B 32/225(2017.01)
权利要求书1页 说明书3页
CN 106809818 A(54)发明名称
冷冻式的石墨烯制备方法(57)摘要
本发明公开一种冷冻式的石墨烯制备方法，包括以下步骤：将石墨原料与溶剂按照1:1-1：5的质量比进行搅拌混合，然后将搅拌均匀后的混合物与非离子螯合物按照10:1-5：1的质量比进行搅拌混合，制成石墨液体；将石墨液体进行-1--6Pa的负压真空处理，以确保液体内没有空气存在；将抽真空后的石墨液体进行两次降温处理，一直降到-170℃；取出冰粒状的石墨体迅速放入100℃的热水中处理得到石墨烯。本发明的冷冻式的石墨烯制备方法，经过液体渗透在石墨中，加以冷冻让液体在冷冻中澎涨，把紧密的鳞片石墨松开继而深冷让鳞片得到更深冷冻而让冰晶增长，最后经过100℃热水分离，把鳞片石墨在瞬间加热时，使得鳞片石墨转化成石墨稀。
CN 106809818 A
权 利 要 求 书
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1.一种冷冻式的石墨烯制备方法，其特征在于，包括以下步骤：S1、原料混合：将石墨原料与溶剂按照1:1-1：5的质量比进行搅拌混合，然后将搅拌均匀后的混合物与非离子螯合物按照10:1-5：1的质量比进行搅拌混合，制成石墨液体；
S2、负压抽真空：将石墨液体进行-1--6Pa的负压真空处理，以确保液体内没有空气存在；
S3、降温处理：将抽真空后的石墨液体进行两次降温处理，一直降到-170℃；S4、升温成型：取出冰粒状的石墨体迅速放入100℃的热水中处理得到石墨烯；经过液体渗透在石墨中，加以冷冻让液体在冷冻中澎涨，把紧密的鳞片石墨松开继而深冷让鳞片得到更深冷冻而让冰晶增长，最后经过100℃热水分离，把鳞片石墨在瞬间加热时，相差270℃的差距迅速把石墨鳞片与鳞片之间的电子亲和依附力拆开，使得鳞片石墨转化成石墨稀。
2.根据权利要求1所述的冷冻式的石墨烯制备方法，其特征在于，石墨原料为99.99％纯度的石墨粉。
3.根据权利要求1所述的冷冻式的石墨烯制备方法，其特征在于，溶剂为去离子水。4.根据权利要求1所述的冷冻式的石墨烯制备方法，其特征在于，非离子螯合物为亲水亲油的(NH4)4EDTA·C3H6O。
5.根据权利要求4所述的冷冻式的石墨烯制备方法，其特征在于，非离子螯合物(NH4)4EDTA·C3H6O为pH值≥10的液态非离子材料。
6.根据权利要求1所述的冷冻式的石墨烯制备方法，其特征在于，在S1中，石墨原料与溶剂按照1:3的质量比进行搅拌混合，然后将搅拌均匀后的混合物与非离子螯合物按照10:1的质量比进行搅拌混合。
7.根据权利要求1所述的冷冻式的石墨烯制备方法，其特征在于，在S3的降温处理过程中，第一次降温处理让材料降温到-25℃，此时石墨液体结成1立方厘米冰粒，再继续降温到-170℃。
8.根据权利要求1所述的冷冻式的石墨烯制备方法，其特征在于，在S4的升温成型过程中，放入100℃的热水中处理的具体操作为放入沸水容器内，并高速旋转搅拌，加快鳞片石墨脱落而产生石墨稀。
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说 明 书
冷冻式的石墨烯制备方法
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技术领域[0001]本发明涉及石墨烯的技术领域，尤其涉及一种冷冻式的石墨烯制备方法。背景技术[0002]石墨烯用途广泛，而要得到石墨烯则必需从石墨中提取，然而石墨本身的结构是鳞片式的结构堆叠而成的一种原矿式结构，必需从原矿的堆叠式结构中拆开鳞片而得到石墨烯。[0003]现有的制备石墨烯有以下几种方法：[0004]1.轻微摩擦法或撕胶带法：此方法产率极低，只适用于实验室制备石墨烯，不适用于工业化大规模生产。[0005]2.加热SiC法：该法是通过加热单晶6H-SiC脱除Si，在单晶(0001)面上分解出石墨烯片层。由于其厚度由加热温度决定，制备大面积具有单一厚度的石墨烯比较困难。且SiC过于昂贵，并且得到的石墨烯难以转移到其他衬底上。[0006]3.金属衬底化学气相沉积法：是利用衬底的原子结构外延出石墨烯，同加热SiC方法一样，该方法不适合用来生产石墨烯粉末材料。[0007]4.化学分散法：该方法在氧化和还原过程中将天然石墨粉解离成单层石墨。其产品具有相当高的粉末比表面积(大于700m2/g)，过程相对简单，因此该方法最适合工业化大规模生产石墨烯材料。但是在氧化还原过程中只是部分还原其导电性(破坏了石墨烯本身的高电子迁移率)，且在制备过程中产生大量的酸碱排放物，对环境不友好。发明内容[0008]针对上述技术中存在的不足之处，本发明提供一种操作简单、合成纯度高的冷冻式的石墨烯制备方法。[0009]为了达到上述目的，本发明一种冷冻式的石墨烯制备方法，包括以下步骤：[0010]S1、原料混合：将石墨原料与溶剂按照1:1-1：5的质量比进行搅拌混合，然后将搅拌均匀后的混合物与非离子螯合物按照10:1-5：1的质量比进行搅拌混合，制成石墨液体；[0011]S2、负压抽真空：将石墨液体进行-1--6Pa的负压真空处理，以确保液体内没有空气存在；[0012]S3、降温处理：将抽真空后的石墨液体进行两次降温处理，一直降到-170℃；[0013]S4、升温成型：取出冰粒状的石墨体迅速放入100℃的热水中处理得到石墨烯；[0014]经过液体渗透在石墨中，加以冷冻让液体在冷冻中澎涨，把紧密的鳞片石墨松开继而深冷让鳞片得到更深冷冻而让冰晶增长，最后经过100度热水分离，把鳞片石墨在瞬间加热时，相差270℃的差距迅速把石墨鳞片与鳞片之间的电子亲和依附力拆开，使得鳞片石墨转化成石墨稀。[0015]其中，石墨原料为99.99％纯度的石墨粉。[0016]其中，溶剂为去离子水。
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说 明 书
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其中，非离子螯合物为亲水亲油的(NH4)4EDTA·C3H6O。
[0018]其中，非离子螯合物(NH4)4EDTA·C3H6O为pH值≥10的液态非离子材料。[0019]其中，在S1中，石墨原料与溶剂按照1:3的质量比进行搅拌混合，然后将搅拌均匀后的混合物与非离子螯合物按照10:1的质量比进行搅拌混合。[0020]其中，在S3的降温处理过程中，第一次降温处理让材料降温到-25℃，此时石墨液体结成1立方厘米冰粒，再继续降温到-170℃。[0021]其中，在S4的升温成型过程中，放入100℃的热水中处理的具体操作为放入沸水容器内，并高速旋转搅拌，加快鳞片石墨脱落而产生石墨稀。[0022]本发明的有益效果是：[0023]与现有技术相比，本发明的冷冻式的石墨烯制备方法，经过液体渗透在石墨中，加以冷冻让液体在冷冻中澎涨，把紧密的鳞片石墨松开继而深冷让鳞片得到更深冷冻而让冰晶增长，最后经过100℃热水分离，把鳞片石墨在瞬 间加热时，相差270℃的差距迅速把石墨鳞片与鳞片之间的电子亲和依附力拆开，使得鳞片石墨转化成石墨稀。具体实施方式[0024]为了更清楚地表述本发明，下面对本发明作进一步地描述。[0025]第一实施例[0026]S1、原料混合：将99.99％纯度的石墨粉与去离子水按照1:3的质量比进行搅拌混合，然后将搅拌均匀后的混合物与非离子螯合物(NH4)4EDTA·C3H6O按照10:1的质量比进行搅拌混合，制成石墨液体；(NH4)4EDTA·C3H6O为pH值≥10的液态非离子材料；[0027]S2、负压抽真空：将石墨液体进行-1Pa的负压真空处理，以确保液体内没有空气存在；[0028]S3、降温处理：将抽真空后的石墨液体进行两次降温处理，第一次降温处理让材料降温到-25℃，此时石墨液体结成1立方厘米冰粒，再继续降温到-170℃；[0029]S4、升温成型：取出冰粒状的石墨体迅速放入沸水容器内，并高速旋转搅拌，加快鳞片石墨脱落而产生石墨稀。[0030]第二实施例[0031]S1、原料混合：将99.99％纯度的石墨粉与去离子水按照1:1的质量比进行搅拌混合，然后将搅拌均匀后的混合物与非离子螯合物(NH4)4EDTA·C3H6O按照10:1的质量比进行搅拌混合，制成石墨液体；(NH4)4EDTA·C3H6O为pH值≥10的液态非离子材料；[0032]S2、负压抽真空：将石墨液体进行-1Pa的负压真空处理，以确保液体内没有空气存在；[0033]S3、降温处理：将抽真空后的石墨液体进行两次降温处理，第一次降温处理让材料降温到-25℃，此时石墨液体结成1立方厘米冰粒，再继续降温到-170℃；[0034]S4、升温成型：取出冰粒状的石墨体迅速放入沸水容器内，并高速旋转搅拌，加快鳞片石墨脱落而产生石墨稀。[0035]第三实施例[0036]S1、原料混合：将99.99％纯度的石墨粉与去离子水按照1:5的质量比进行搅拌混合，然后将搅拌均匀后的混合物与非离子螯合物(NH4)4EDTA·C3H6O按照5:1的质量比进行
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说 明 书
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搅拌混合，制成石墨液体；(NH4)4EDTA·C3H6O为pH值≥10的液态非离子材料；[0037]S2、负压抽真空：将石墨液体进行-6Pa的负压真空处理，以确保液体内没有空气存在；[0038]S3、降温处理：将抽真空后的石墨液体进行两次降温处理，第一次降温处理让材料降温到-25℃，此时石墨液体结成1立方厘米冰粒，再继续降温到-170℃；[0039]S4、升温成型：取出冰粒状的石墨体迅速放入沸水容器内，并高速旋转搅拌，加快鳞片石墨脱落而产生石墨稀。[0040]以上公开的仅为本发明的几个具体实施例，但是本发明并非局限于此，任何本领域的技术人员能思之的变化都应落入本发明的保护范围。
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